2000 zog Valerie June nach Memphis und begann mit 19 Jahren aufzutreten. Zunächst bildete sie mit ihrem damaligen Ehemann das Duo Bella Sun, nach Ende der Ehe machte sie solo weiter. Sie lernte Gitarre, Banjo und Ukulele zu spielen. ]
2011 wurde sie von der Memphis and Shelby County Music Commission als Emissary of Memphis Music (Sonderbotschafterin der Musik aus Memphis) ausgezeichnet.